加快打造原始創(chuàng)新策源地,加快突破關(guān)鍵核心技術(shù),努力搶占科技制高點,為把我國建設(shè)成為世界科技強國作出新的更大的貢獻。

——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟主戰(zhàn)場、面向國家重大需求、面向人民生命健康,率先實現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展,率先建成國家創(chuàng)新人才高地,率先建成國家高水平科技智庫,率先建設(shè)國際一流科研機構(gòu)。

——中國科學(xué)院辦院方針

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城市環(huán)境所在改性水熱炭材料活化PMS去除抗生素研究中取得進展

發(fā)布時間:2024-01-12 【字體: 】【打印】 【關(guān)閉

  近日,中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所污染防治材料與技術(shù)研究組通過構(gòu)建Co/Al-LDH修飾磁性水熱炭材料活化過一硫酸鹽(PMS)實現(xiàn)快速降解環(huán)丙沙星。該研究展示了富含氧官能團水熱炭作為基底的優(yōu)勢,探究了不同反應(yīng)條件對降解效率的影響,進而揭示了Fe/Co協(xié)同催化的作用機制。

  抗生素目前已被廣泛應(yīng)用于預(yù)防或治療因細菌引起的感染,其中環(huán)丙沙星(CIP)作為第三代喹諾酮類抗生素,因其在人或動物體內(nèi)只有少部分被代謝掉,更多則是會被排泄到水體環(huán)境中,從而對生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成了嚴重威脅。然而,金屬及其氧化物作為PMS活化劑常因易團聚而影響其催化效率。因此,通過將片狀Co/Al-LDH均勻的分散在磁性水熱炭上,有望大大提高其催化性能及分離性能。

  本研究利用Co/Al-LDH修飾磁性水熱炭,經(jīng)過結(jié)構(gòu)優(yōu)化后得到最佳性能的CoFe2O4/BHC-LDH3催化劑,該催化劑具有優(yōu)異的PMS活化性能。去除CIP實驗過程中,在0.10 g/L CoFe2O4/BHC-LDH3、30 mg/L CIP 和0.4 mM PMS的反應(yīng)條件下,20 min的反應(yīng)時間內(nèi)CIP的降解效率高達98.83%以上。在溶液pH值為3至11的范圍內(nèi),表現(xiàn)出了極高的穩(wěn)定性,并且對同時存在的無機離子有很強的抗干擾性能。

  電子順磁共振測試表明SO4.–和1O2是CoFe2O4/BHC-LDH3 + PMS體系中降解CIP的主要活性物種。同時,通過XPS等表征分析,揭示了Fe/Co協(xié)同效應(yīng)在反應(yīng)過程中發(fā)揮的重要作用,其加速了活性自由基的生成,提高了電子轉(zhuǎn)移的效率。此外,對CoFe2O4/BHC-LDH3進行了固定床反應(yīng)器測試,結(jié)果表明催化劑在間歇性的7天運行時間內(nèi)性能穩(wěn)定。最后,對CIP降解途徑和中間產(chǎn)物的生物毒性進行了分析,其毒性綜合指標均呈現(xiàn)下降的趨勢。這項工作為制備可持續(xù)的水熱炭基催化劑用于高效去除水體中抗生素提供了新思路。

  以上成果以Ultra-fast degradation of ciprofloxacin by the peroxymonosulfate activation using a Co/Al-LDH decorated magnetic hydrochar: structural design, catalytic performance and synergistic effects為題,發(fā)表在化工環(huán)境領(lǐng)域?qū)W術(shù)期刊Chemical Engineering Journal上,張健博士生為第一作者,鄭煜銘研究員為通訊作者。本研究得到了國家重點研發(fā)計劃(2021YFA1202700 & 2022YFA0913100)、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進會(2019307, 2022308, 2023320)和福建省自然科學(xué)基金(2020J01120)的資助。

  論文鏈接

圖1 在CoFe2O4/BHC-LDH3上PMS活化及CIP降解的可能機