有機發(fā)光二極管（OLED）在超高清顯示器（UHD）和照明應(yīng)用中展現(xiàn)出巨大潛力，已經(jīng)在各個顯示領(lǐng)域（如手機等）得到廣泛應(yīng)用。但目前大部分研究都集中在發(fā)光分子的光物理性能方面，針對發(fā)光層薄膜性質(zhì)及器件物理層面的探索相對匱乏，而有機薄膜的質(zhì)量對有機半導體中的載流子動力學行為至關(guān)重要。在非/摻雜薄膜中，即使是微小的空隙也可以被水或氧分子滲透，形成水/氧誘導陷阱的電荷陷阱態(tài)，顯著阻礙載流子遷移及復合。雖然非摻雜薄膜和晶態(tài)狀態(tài)中的水/氧誘導陷阱已經(jīng)得到了全面研究，但對于這些陷阱在摻雜狀態(tài)下的性質(zhì)仍缺乏深入探討。

為深入探討以上問題，近期中國科學院寧波材料技術(shù)與工程研究所葛子義研究員、李偉副研究員和華南理工大學蘇仕健教授等，在可控分子成膜工程增強載流子行為的機制研究中取得了重要進展。團隊在本研究中提出了一種多功能分子設(shè)計策略，通過在分子結(jié)構(gòu)中引入氟苯基團，設(shè)計了一種多功能分子DspiroO-F-TRZ?；贒spiroO-F-TRZ的熱活化延遲熒光有機發(fā)光二極管（TADF-OLED）和敏化熒光有機發(fā)光二極管（TSF-OLED）分別展現(xiàn)出38.1%和37.6%的優(yōu)異外量子效率（EQE），比基于未引入氟苯基團的分子DspiroO-TRZ器件性能有了大幅提升。

該工作中的實驗結(jié)果表明，在摻雜的DspiroO-F-TRZ薄膜的表面和內(nèi)部形成了納米級“簇”。換言之，摻雜薄膜表面和內(nèi)部局部有序結(jié)構(gòu)的存在是由于引入氟苯基片段所導致的分子內(nèi)和分子間非共價相互作用。DspiroO-F-TRZ薄膜中的這種納米級“簇”可以在摻雜薄膜中形成更均勻的形狀，類似于流行的游戲俄羅斯方塊，這可以顯著減少缺陷態(tài)密度，優(yōu)化載流子注入和傳輸特性，如圖所示。修飾后的分子器件效率相對于修飾前提高了接近1倍，其他相關(guān)性能也有大幅度提升，突出了本研究的科學性及重要性，為未來的分子設(shè)計提供了新的思路。

該工作以“Enhancing Carrier Behavior via Controlled Molecular Film Formation Engineering Leads to Significant Improvement in Electroluminescence”為題發(fā)表在國際頂級期刊Angewandte Chemie International Edition上（DOI: 10.1002/anie.202415856），張家森博士和華南理工劉鄧輝博士為本文共同第一作者，葛子義研究員、李偉副研究員和華南理工蘇仕健教授為本文的通訊作者。

該研究得到了國家杰出青年科學基金（21925506）、國家自然科學基金（U21A20331、51773212、81903743、52003088）、寧波市重點科技項目（2022Z124、2022Z119）等的支持。

圖 (A) DspiroO-F-TRZ和DspiroO-TRZ的分子結(jié)構(gòu)；(B)優(yōu)化的分子構(gòu)型；(C)類俄羅斯方塊堆積示意圖；(D) 載流子注入、傳輸和復合特性

（光電信息材料與器件實驗室? 張家森）