柔性鈣鈦礦太陽能電池（f-PSCs）由于其在柔性光伏領(lǐng)域中的潛在應(yīng)用而引起了廣泛關(guān)注。其優(yōu)點(diǎn)包括固有的靈活性、良好的可加工性、輕量級(jí)結(jié)構(gòu)、適用于大面積制備和高性能。目前，小面積f-PSCs已經(jīng)取得了超過24%的認(rèn)證光電轉(zhuǎn)換效率（PCE），但由于鈣鈦礦與柔性掩埋襯底之間的接觸不良，鈣鈦礦在柔性襯底上的生長(zhǎng)仍然是一個(gè)關(guān)鍵難題，嚴(yán)重影響了器件在室外條件下的效率、穩(wěn)定性和延展性。

為解決這一問題，前期中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所有機(jī)光電材料與器件團(tuán)隊(duì)在葛子義研究員的帶領(lǐng)下通過薄膜形貌調(diào)控、新型二維鈣鈦礦材料設(shè)計(jì)和載流子傳輸層修飾（Joule 2024, 8, 1120; Adv. Mater. 2024, 36, 2401537; Adv. Mater. 2024, 36, 2400852; Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202403610; Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202316898; Adv. Mater. 2024, 36, 2309998; Adv. Mater. 2024, 36, 2309208; Energy Environ. Sci. 2023, 16, 5423; Adv. Mater. 2023, 35, 2302752; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e2022175; Energy Environ. Sci. 2022, 15, 3630）等手段，大幅提升剛性和柔性鈣鈦礦太陽能電池的效率和穩(wěn)定性。近日，針對(duì)柔性鈣鈦礦太陽能電池界面缺陷多和機(jī)械柔韌性差的問題，該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并合成了一種非對(duì)稱π擴(kuò)展的自組裝單分子（SAM）（A-4PADCB）。作為倒置f-PSCs的埋底空穴傳輸界面，它在ITO上具有最佳的覆蓋，并增強(qiáng)了與鈣鈦礦的界面接觸。這種設(shè)計(jì)加速了空穴的提取，抑制了界面非輻射復(fù)合，降低了缺陷密度。其偏離中心的偶極子取向的不對(duì)稱結(jié)構(gòu)有利于調(diào)節(jié)末端苯環(huán)與表面法線之間的傾斜角，從而促進(jìn)上層鈣鈦礦層的生長(zhǎng)。將A-4PADCB應(yīng)用于f-PSCs，小面積柔性器件PCE高達(dá)25.05%，孔徑面積為20.84 cm²的柔性鈣鈦礦太陽能組件（f-PSM）的PCE為20.64%（認(rèn)證為19.51%）, 是目前公開報(bào)道的柔性鈣鈦礦太陽能電池的最高效率之一。此外，基于A-4PADCB的f-PSCs表現(xiàn)出良好的熱穩(wěn)定性、光運(yùn)行穩(wěn)定性和彎曲穩(wěn)定性。因此，本研究結(jié)果強(qiáng)調(diào)了掩埋基底大取向角的重要性，并為鈣鈦礦太陽能電池的界面改性提供了有效的分子調(diào)控策略。

相關(guān)成果以“Large Orientation Angle Buried Substrate Enables Efficient Flexible Perovskite Solar Cells and Modules”為題發(fā)表于Advanced Materials期刊上（https://doi.org/10.1002/adma.202407032）。寧波材料所博士生童欣雨為該論文的第一作者，寧波材料所葛子義研究員和謝莉莎博士后、暨南大學(xué)麥耀華教授和吳紹航副研究員為該論文的通訊作者。該研究得到國(guó)家杰出青年基金（21925506）、國(guó)家自然科學(xué)基金（U21A20331、81903743、22209192、62275251）、浙江省自然科學(xué)基金（LY24F040002）、浙江省尖兵領(lǐng)雁計(jì)劃（2024C01091）和中國(guó)博士后科學(xué)基金（2022M713242）的支持。

圖1 (A) A-4PADCB、S-4PADCB和4PACZ的分子結(jié)構(gòu)；(B) DFT計(jì)算得到的SAMs在ITO上錨定的模擬側(cè)視圖；(C) 不同界面或裸ITO上鈣鈦礦薄膜埋底界面的SEM圖像；(D) f-PSCs的最佳J-V曲線及器件結(jié)構(gòu)圖；(E) 基于A-4PADC的冠軍f-PSC 的J-V曲線；(F) 基于A-4PADCB的孔徑面積為20.84 cm²的冠軍f-PSM 的J-V曲線。