近日，中國科學院上海光學精密機械研究所空天激光技術(shù)與系統(tǒng)部王俊研究員團隊和湖南大學潘安練教授團隊合作，在小角度（<5°）轉(zhuǎn)角雙層MoS₂中扭轉(zhuǎn)角度變化對材料晶格結(jié)構(gòu)及其二次諧波特性的調(diào)控研究方面取得進展。相關成果以“Nonlinear Optical Response modulated by lattice reconstruction in small-angle twisted bilayer MoS₂”為題發(fā)表在Advanced Optical Materials上。

材料本征光學特性的研究及其進一步調(diào)控，是實現(xiàn)材料應用的基礎，具有非常重要的地位和作用。研究人員采用化學氣相沉積法（CVD）與pick-up轉(zhuǎn)移方法，精準控制角度，制備了一系列小角度轉(zhuǎn)角雙層MoS₂樣品，利用掃描隧道顯微鏡（STM）與自行搭建的二次諧波（SHG）測量裝置，系統(tǒng)研究了轉(zhuǎn)角這一自由度對材料晶格結(jié)構(gòu)和SHG特性的調(diào)制。

研究發(fā)現(xiàn)，隨著扭轉(zhuǎn)角度θ從1°增大到4°，轉(zhuǎn)角雙層MoS₂晶格結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，進而調(diào)控其二次諧波特性。STM研究證明θ≤ 2°時晶格重構(gòu)的存在，同時發(fā)現(xiàn)當θ趨于0°時會出現(xiàn)不同高對稱性結(jié)構(gòu)。不同高對稱性結(jié)構(gòu)的占有率變化會導致層間分離，占有率變化的角度依賴性基本上主導了高頻拉曼模式的演變。此外，研究發(fā)現(xiàn)當扭轉(zhuǎn)角度θ從2°變化到3°時，其吸收光譜和 SHG 中的 C 激子峰發(fā)生偏移，這一現(xiàn)象可以歸因于兩方面：（1）由能帶嵌套產(chǎn)生的C 激子具有多組分性質(zhì)，（2）晶格重構(gòu)現(xiàn)象中不同高對稱結(jié)構(gòu)的占有率變化。這兩方面共同對能帶結(jié)構(gòu)帶來了影響。單層樣品和轉(zhuǎn)角樣品SHG強度和 χ⁽²⁾的對比進一步說明了層堆疊導致的晶格結(jié)構(gòu)變化被反演到能帶結(jié)構(gòu)中，而能帶結(jié)構(gòu)變化被線性和非線性光譜所捕獲。

研究揭示了小轉(zhuǎn)角雙層 MoS₂系統(tǒng)中晶格重構(gòu)與線性和非線性光譜之間的關系。研究結(jié)果有望進一步促進小角度轉(zhuǎn)角體系中光學行為的調(diào)制，并為未來小角度轉(zhuǎn)角雙層 MoS₂在非線性光學器件中的應用提供可能。

相關工作得到了國家自然科學基金、國家重大研發(fā)計劃支持。

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圖1 （a）θ=1.5°轉(zhuǎn)角雙層MoS₂的STM掃描圖像。單層MoS₂和小角度轉(zhuǎn)角雙層MoS₂（1°-4°）中的（b）Raman光譜，和（c）吸收光譜。（d）θ = 2°轉(zhuǎn)角雙層 MoS₂在不同激發(fā)波長（800-980 nm）下的 SHG 光譜。（e）分別從θ=2°和θ=3°的樣品中提取的幾個典型的 SHG 光譜。（f）能帶結(jié)構(gòu)簡化示意圖。