近期，中國科學院上海光學精密機械研究所空天激光技術與系統(tǒng)部王俊研究員團隊，在超薄ReSe₂的可見光和近紅外區(qū)域的非線性光學響應和超快載流子動力學研究方面取得進展，相關論文以“Nonlinear optical properties and ultrafast carrier dynamics of ultrathin ReSe₂”為題發(fā)表于Optics Letters，并被選為當期Editors’ Pick。

二維過渡金屬硫化物具有強激子效應、較大的光吸收系數、顯著的非線性光學效應和快速響應時間等優(yōu)異的光電特性，近年來引起了研究人員的廣泛關注。不同于高度對稱的2H相MoS₂，層狀ReSe₂具有天然存在的1T相和三斜晶體結構的低對稱性，提供了眾多取向的偶極子激子，這種獨特的性質使得ReSe₂體系存在更為明顯的多體效應，其中光學行為將不再由特定激子主導，多種粒子的復雜作用會對非線性光學響應和超快載流子動力學過程帶來潛在影響。

研究人員搭建了顯微Z-scan及泵浦探測集成裝置，可以實現對待檢測區(qū)域的原位測量。通過實驗發(fā)現，隨著軸線方向的移動，單層和雙層ReSe₂均表現出歸一化透過率的逐漸降低，在接近焦點區(qū)域的區(qū)域中急劇增加到接近初始狀態(tài)，通過使用均勻加寬的飽和雙光子吸收模型擬合，證實了更容易實現的基態(tài)電子布居的耗盡和激發(fā)載流子的飽和。使用 520 nm 泵浦光束和 520 nm/1040 nm 探測光束進行簡并/非簡并泵浦探針實驗，發(fā)現在高注入載流子密度下，從初始光漂白到光誘導吸收的過渡過程中，帶隙重整化機制主導了初始動態(tài)過程，同時證實了缺陷態(tài)輔助的俄歇復合具有很強的厚度依賴性，快弛豫過程和慢弛豫過程相應的壽命表明基于ReSe₂的光電器件可以實現較高的光調制速度。ReSe₂所展示的優(yōu)異的光學性能、出色的穩(wěn)定性和多功能性，對于光子集成應用具有巨大的應用前景。

本工作得到了國家自然科學基金委、中國科學院的項目支持。

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圖1. 在520 nm激發(fā)光作用下，單層ReSe₂薄膜在 (a) 520 nm和 (b) 1040 nm探測波長下的超快載流子動力學過程；單層和雙層ReSe₂薄膜在 (c) 520 nm 和 (d) 1040 nm 探測波長下的超快載流子動力學過程對比。