近日，中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所在熔鹽物性及結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)方面取得重要進(jìn)展，研究團(tuán)隊(duì)利用機(jī)器學(xué)習(xí)與分子動(dòng)力學(xué)模擬技術(shù)詳細(xì)闡述了二元氯化鎂基熔鹽的微納結(jié)構(gòu)、熱物性及其構(gòu)效關(guān)系。相關(guān)成果以“Development of Deep Potentials of Molten MgCl₂-NaCl and MgCl₂-KCl Salts Driven by Machine Learning”為題，發(fā)表于ACS Applied Materials & Interfaces，論文第一作者為上海應(yīng)物所博士研究生徐婷睿，通訊作者為李雪嬌副研究員和唐忠鋒研究員。

　　MgCl₂-NaCl（MN）和MgCl₂-KCl（MK）熔鹽作為性能較優(yōu)且價(jià)格低廉的傳熱流體和儲(chǔ)熱介質(zhì)，有望在第四代熔鹽反應(yīng)堆系統(tǒng)以及第三代太陽(yáng)能熱發(fā)電系統(tǒng)中發(fā)揮重要作用。熔鹽的熱容、密度、粘度和熱導(dǎo)率等性質(zhì)直接關(guān)系到熱工系統(tǒng)的設(shè)計(jì)，而通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量無(wú)法避免因熔鹽高溫下的反應(yīng)性和腐蝕性帶來(lái)的較大誤差。第一性原理分子動(dòng)力學(xué)（FPMD）模擬無(wú)需力場(chǎng)模型即可預(yù)測(cè)熔鹽的性質(zhì)，但可延申的時(shí)空尺度受限，對(duì)時(shí)間關(guān)聯(lián)型性質(zhì)的預(yù)測(cè)誤差大；經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)模擬可以一定程度上消除尺度效應(yīng)，但需要經(jīng)驗(yàn)勢(shì)參數(shù)的輸入。研究人員各取所長(zhǎng)，首先基于FPMD模擬結(jié)果采用深度學(xué)習(xí)的方法獲得兩種鹽的相互作用勢(shì)，然后再進(jìn)行更大時(shí)空尺度的深度勢(shì)模擬（DPMD），采用時(shí)間分解法并考慮熱電耦合效應(yīng)，優(yōu)化了熔鹽粘度和熱導(dǎo)率的計(jì)算協(xié)議，并解釋了熔鹽性質(zhì)與局域結(jié)構(gòu)的關(guān)聯(lián)。本研究將熔鹽性質(zhì)預(yù)測(cè)誤差減小到5%以內(nèi)，并發(fā)現(xiàn)MK鹽的比熱容更高，儲(chǔ)熱性能更優(yōu)；而MN鹽具有較大的熱導(dǎo)率和較低的粘度，在熱傳遞方面表現(xiàn)更好。通過(guò)徑向分布函數(shù)、平均力勢(shì)和配位數(shù)等結(jié)構(gòu)分析，揭示了Mg-Cl鍵在熔鹽性質(zhì)中的重要作用：相比MN鹽，Mg-Cl鍵在MK鹽中結(jié)合更緊密，陰離子跳出第一配位殼層所需的能壘更高，因此MK鹽的比熱容高而傳輸性能低。此外，該研究獲得的深度勢(shì)模型具有高度泛化的能力，不僅能準(zhǔn)確模擬在數(shù)據(jù)集溫度下的熔鹽性質(zhì)，還能實(shí)現(xiàn)非數(shù)據(jù)集溫度下性質(zhì)的成功預(yù)測(cè)。這項(xiàng)技術(shù)的突破展示了機(jī)器學(xué)習(xí)在熔鹽化學(xué)領(lǐng)域，特別是在處理復(fù)雜熔鹽體系熱動(dòng)力學(xué)性質(zhì)方面的應(yīng)用潛力。

　　本研究得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金和上海應(yīng)物所育新計(jì)劃的支持。（熔鹽化學(xué)工程技術(shù)部 供稿）

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c19272