探索微觀世界物質(zhì)轉(zhuǎn)化的基本過(guò)程，諸如光電發(fā)射延遲、價(jià)電子的運(yùn)動(dòng)、電荷的轉(zhuǎn)移等等，迫切需要具有阿秒（10^-18秒）級(jí)時(shí)間分辨能力的先進(jìn)光源。阿秒光源可以用來(lái)觀察和操控原子和分子內(nèi)部的電子運(yùn)動(dòng)，這有助于我們更深入地理解化學(xué)反應(yīng)、電子結(jié)構(gòu)和分子動(dòng)力學(xué)，對(duì)于材料科學(xué)和化學(xué)研究具有重要意義。近年來(lái)，X射線自由電子激光物理和技術(shù)取得了重大突破，已能夠產(chǎn)生具有極高峰值亮度的阿秒X射線脈沖，有望為阿秒科學(xué)研究提供革命性的工具。除了阿秒脈沖的產(chǎn)生，阿秒X射線自由電子激光的完整時(shí)域-頻域信息診斷對(duì)于超快科學(xué)實(shí)驗(yàn)同樣重要，如何對(duì)這些信息進(jìn)行高精度實(shí)時(shí)診斷就成為了限制阿秒X射線自由電子激光應(yīng)用的關(guān)鍵瓶頸。針對(duì)這一問(wèn)題，上海高研院自由電子激光團(tuán)隊(duì)基于我國(guó)自由電子激光大科學(xué)裝置開(kāi)展了系統(tǒng)的研究工作。 

　　方案布局及阿秒脈沖X射線自由電子激光脈沖的時(shí)域-頻域重構(gòu)方法 

　　直接電場(chǎng)重建的光譜相位干涉測(cè)量法（SPIDER）是近些年來(lái)在超快激光領(lǐng)域快速發(fā)展的一種脈沖重構(gòu)方法，該方法的關(guān)鍵是產(chǎn)生一對(duì)具有適當(dāng)光譜剪切量的復(fù)制脈沖，這個(gè)過(guò)程中一般需要使用非線性晶體材料，這使得該方法向短波長(zhǎng)拓展極為困難。在本項(xiàng)研究工作中，研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地提出利用自由電子激光的頻率牽引效應(yīng)來(lái)產(chǎn)生光譜剪切量，超快輻射脈沖和參考脈沖都由同一個(gè)電子束產(chǎn)生，從而巧妙地實(shí)現(xiàn)了輻射脈沖的自參考頻譜干涉，通過(guò)利用小波變換算法對(duì)SPIDER進(jìn)行改進(jìn)，可以進(jìn)一步提高重構(gòu)的信噪比和效率，利用上海軟X射線自由電子激光裝置的參數(shù)，研究團(tuán)隊(duì)展示了采用該方法可以準(zhǔn)確地對(duì)阿秒X射線脈沖的完整時(shí)域-頻域信息進(jìn)行重構(gòu)，重構(gòu)誤差小于6%。與傳統(tǒng)自由電子激光裝置中的超快脈沖診斷方法相比，該方法具有設(shè)備簡(jiǎn)單、診斷效率高（實(shí)時(shí)、單發(fā)）、可同時(shí)獲得完整的時(shí)域-頻域信息以及輻射脈沖越短診斷精度越高等優(yōu)點(diǎn)，這為超快X射線自由電子激光的調(diào)試優(yōu)化以及未來(lái)基于X射線自由電子激光的阿秒科學(xué)實(shí)驗(yàn)提供了全新的診斷手段。 

　　該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和上海市科委青年科技啟明星等項(xiàng)目的支持。 

　　原文鏈接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.131.205002